中國(guó)科大實(shí)現(xiàn)DNA邏輯運(yùn)算驅(qū)動(dòng)的納米超晶體
【化工儀器網(wǎng) 項(xiàng)目成果】DNA分子以其嚴(yán)格的堿基互補(bǔ)配對(duì)原則，具備優(yōu)異的可編程性和結(jié)構(gòu)可設(shè)計(jì)性，成為實(shí)現(xiàn)邏輯運(yùn)算功能的理想候選材料。過(guò)去30年間，基于toehold介導(dǎo)的DNA鏈替換反應(yīng)所構(gòu)建的DNA邏輯運(yùn)算器件得到了快速發(fā)展，并在復(fù)雜度和可集成性方面展現(xiàn)出了巨大潛力。然而，傳統(tǒng)上，這些邏輯運(yùn)算器件主要以熒光作為信號(hào)讀出，并依賴(lài)熒光強(qiáng)度進(jìn)行結(jié)果判定，這種方法難以避免非特異性反應(yīng)導(dǎo)致的信號(hào)泄漏，限制了其在更廣泛領(lǐng)域的應(yīng)用。
中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院、合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國(guó)家研究中心鄧兆祥教授、姚東寶特任副研究員研究團(tuán)隊(duì)利用可編程DNA鏈替換反應(yīng)精準(zhǔn)調(diào)控納米粒子催組裝過(guò)程，構(gòu)建了一系列無(wú)信號(hào)泄漏的DNA邏輯運(yùn)算器件。
研究團(tuán)隊(duì)提出了一種創(chuàng)新的解決方案。他們利用可編程DNA鏈替換反應(yīng)精準(zhǔn)調(diào)控納米粒子的催組裝過(guò)程，首次實(shí)現(xiàn)了DNA分子邏輯驅(qū)動(dòng)的大尺寸三維膠體超晶體的構(gòu)筑。這一突破不僅解決了傳統(tǒng)熒光讀出策略的問(wèn)題，還為構(gòu)建無(wú)泄漏且直觀可視的邏輯信號(hào)讀出系統(tǒng)提供了新的思路。
在該策略中，DNA功能化的納米粒子(也稱(chēng)為可編程原子等價(jià)物，PAE)通過(guò)DNA鏈替換反應(yīng)，在恒溫條件下精準(zhǔn)調(diào)控其組裝路徑，從而實(shí)現(xiàn)有序超晶格的構(gòu)筑。特別是可去除型DNA催組劑(Catassembler)的引入，類(lèi)似于化學(xué)反應(yīng)中的催化劑，能夠通過(guò)糾正無(wú)定形聚集結(jié)構(gòu)中的錯(cuò)誤DNA連接，加速組裝系統(tǒng)脫離各種動(dòng)力學(xué)陷阱，實(shí)現(xiàn)亞穩(wěn)態(tài)逃逸。這種方法不僅解決了傳統(tǒng)熱退火方法不能充分利用DNA的可編程性、不利于活性組裝基元(如蛋白酶)引入以及難以實(shí)現(xiàn)組裝結(jié)構(gòu)間固相轉(zhuǎn)變的問(wèn)題，還為恒溫制造納米粒子超晶體提供了一種簡(jiǎn)單且通用的途徑。
更重要的是，研究團(tuán)隊(duì)成功將DNA鏈替換邏輯運(yùn)算網(wǎng)絡(luò)與納米粒子催組裝相結(jié)合，使得惰性納米粒子(dPAE，無(wú)粘性末端)在上游DNA邏輯回路釋放的引發(fā)鏈(Trigger)的作用下，通過(guò)DNA鏈替換反應(yīng)轉(zhuǎn)化為活性納米粒子(PAE，有粘性末端)，進(jìn)而組裝成有序的超晶格。這一過(guò)程中，由于上游DNA邏輯回路非特異性釋放的Trigger不足以啟動(dòng)PAE的催組裝過(guò)程，因此不能形成穩(wěn)定的超晶體，從而有效避免了信號(hào)泄漏的問(wèn)題。邏輯運(yùn)算結(jié)果可根據(jù)特定超晶體的小角X射線散射(SAXS)圖案進(jìn)行準(zhǔn)確判斷，無(wú)需人為設(shè)定信號(hào)強(qiáng)度閾值，進(jìn)一步提高了系統(tǒng)的可靠性和準(zhǔn)確性。
此外，研究團(tuán)隊(duì)還通過(guò)理性化設(shè)計(jì)，構(gòu)建了一系列單輸入(YES和NOT)、雙輸入(OR、AND、XOR、NOR、NAND、XNOR、INHIBIT)DNA邏輯門(mén)以及兩層級(jí)聯(lián)DNA邏輯回路(OR-AND、AND-OR、AND-NOR)。借助SAXS信號(hào)優(yōu)異的區(qū)分度，基于兩種不同超晶格體系分別構(gòu)建的XOR和AND邏輯門(mén)，進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)了半加法運(yùn)算。同時(shí)，該工作還成功構(gòu)筑了一個(gè)具有信息安全保護(hù)功能的雙輸入DNA鍵盤(pán)鎖，展示了該系統(tǒng)在信息安全領(lǐng)域的潛在應(yīng)用。
綜上所述，USTC的研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)可編程DNA催組裝網(wǎng)絡(luò)調(diào)控納米粒子組裝路徑，成功實(shí)現(xiàn)了DNA邏輯運(yùn)算驅(qū)動(dòng)的大尺寸三維膠體超晶體的構(gòu)筑。這一成果不僅是對(duì)現(xiàn)有DNA邏輯系統(tǒng)的顯著改進(jìn)，也為未來(lái)構(gòu)建更復(fù)雜、更大規(guī)模的DNA邏輯體系提供了重要基礎(chǔ)。同時(shí)，該方法在構(gòu)筑具有邏輯運(yùn)算功能和動(dòng)態(tài)可編程的三維有序大尺寸膠體超晶格方面邁出了重要一步，有望為納米材料、生物技術(shù)和信息技術(shù)等領(lǐng)域的發(fā)展帶來(lái)深遠(yuǎn)的影響。
相關(guān)成果以“Implementation of Digital Computing by Colloidal Crystal Engineering with DNA”為題，于近日在線發(fā)表于國(guó)際著名學(xué)術(shù)期刊《美國(guó)化學(xué)會(huì)會(huì)志》(Journal of the American Chemical Society)。
參考來(lái)源：中國(guó)科大
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